荧光多重编码能够在一次制样中实现对多组分样品的同步识别，是现代生化研究中高灵敏度、高通量的荧光分析工具。其中编码的容量决定了整个分析过程的效率，通过对材料光学性质的调节，可以组合波长、强度、寿命等光学性质提高编码容量。然而，在实际工作中，荧光物质的发光强度与寿命通常不是独立可调的，这使得通过调节材料参数而获得的多重编码容量远远小于理论值。

       针对寿命与强度的非正交性对荧光编码数量的限制，我系张凡教授研究团队（http://nanobiolab.fudan.edu.cn/）基于纳米颗粒核壳结构中，激发光能量扩散过程的研究，提出可以通过敏化剂梯度掺杂的策略，使强度(k)和寿命(n)能够通过内外敏化剂掺杂浓度进行独立的调节。以此为基础的寿命与强度二维编码容量，能够扩展到理论最大值 (k+1)ⁿ-1。该方法同时也能与之前报道的其他寿命调节策略相结合，应用于彩色图像的加密编码之中。梯度掺杂的策略和简化的能量扩散模型，有助于进一步改进发光材料的结构设计和合成方法。这一研究成果以“Independent Luminescent Lifetime and Intensity Tuning of Upconversion Nanoparticles by Gradient Doping for Multiplexed Encoding”为题发表于《德国应用化学》 (Angew. Chem. Int. Ed 2021, 60, 7041)。课题组博士生刘玄为论文第一作者。

       该工作得到了复旦大学化学系、复旦大学先进材料实验室、聚合物分子工程国家重点实验室、上海市分子催化与功能材料重点实验室、国家重点研发项目、国家自然科学基金杰出青年基金、上海市科学技术委员会重点基础研究项目。

       图1. （a）荧光强度与荧光寿命正交二维编码容量拓展示意图。（b）敏化剂梯度掺杂结构示意图。（c）荧光强度与荧光寿命独立调节示意图。（d）混合样彩色加密编码效果图。

       全文链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202015273