复旦大学化学系赵东元、李伟团队Angew: 磁性单晶沸石分子筛的设计合成及其在磁稳定床中催化乙醇脱水
时间:2024-04-22 浏览次数:181


将功能性胶体纳米颗粒(100 nm)封装到单晶ZSM-5分子筛中,旨在构建均匀的核-壳结构,由于显著的晶格不匹配和独特的结晶,使得面临着巨大的挑战。基于此,复旦大学化学系赵东元院士和李伟教授、上海石油化工研究院杨为民院士(共同通讯作者)等人报道了一种核-壳结构的单晶分子筛,其中包含一个Fe3O4胶体核心,通过一种新的限制逐步结晶方法制备。所得单晶ZSM-5分子筛具有完美的单晶结构,尺寸均匀,为800×600×400 nm,磁性Fe3O4核直径约为150 nm。该材料具有优异的孔隙率,具有365 m2/g的高表面积和14 emu/g的高磁化强度。该方法包括将分子筛种子精确植入Fe3O4核表面,然后进行密闭分子筛生长和单晶ZSM-5分子筛的孵育。




核壳结构的创新设计:研究中成功实现了将Fe3O4胶体纳米粒子作为核心,植入到单晶ZSM-5沸石中,形成了具有磁性核和单晶沸石壳层的核壳结构材料。这种结构设计不仅增强了材料的磁性能,还保持了沸石的高比表面积和酸性特性,为催化反应提供了新的平台。限域-梯度晶化构筑磁性沸石的机制:通过精心设计的分步结晶过程,研究团队在限域的纳米空腔中引导沸石种子的成核和生长,最终实现了单晶沸石壳层在精确定义的体积(1.5 × 107 ≤ V ≤ 1.3 × 108 nm3)内沿着Fe3O4胶体纳米颗粒表面均匀生长。此方法同样适用于其他功能性的核(CoFe2O4, Bi2Mo3O12)和不同拓扑结构沸石壳层(LTA,MEL)的沸石杂化材料的合成。这种方法的提出,为制备具有特定结构和性能的沸石基复合材料提供了新的途径。

磁性稳定床反应器中的高效催化性能:所开发的磁性核单晶沸石材料在磁性稳定床(MSB)反应器中展现出卓越的催化性能,特别是在乙醇脱水制备乙烯的反应中,实现了98%的转化率和98%的乙烯选择性,同时具备超过100小时的催化稳定性。这一成果不仅展示了新材料在工业催化过程中的潜力,也为改进传统催化反应器技术提供了新思路。

这一研究成果于2024年4月5日以“Implanting colloidal nanoparticles into single-crystalline zeolites for Catalytic Dehydration”为标题发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上,化学系博士后马冰、复旦大学博士生段林林和内蒙古大学研究员马玉柱为共同第一作者,通讯作者为赵东元院士、杨为民院士和李伟教授。该研究工作得到了国家自然科学基金、科技部重点研发、上海市科委及复旦大学的资助。


       全文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202403245