2024年11月28日，复旦大学化学系张黎明团队在《Nature Communications》上发表了题为“Intermediate-regulated dynamic restructuring at Ag-Cu biphasic interface enables selective CO₂ electroreduction to C₂₊ fuels”的研究成果(https://www.nature.com/articles/s41467-024-54630-2)

该研究聚焦于Ag-Cu双相异质结构催化剂的可控合成这一关键出发点，深入探索并成功借助串联反应路径，实现了对电化学二氧化碳还原（CO_₂R）产物的选择性调控，并提出了*CO中间体调节的界面重构的机制解释。

论文的通讯作者为张黎明、戴升、李述周，复旦大学高辛扬、华东理工大学蒋泳君、南洋理工大学柳济元为论文共同第一作者。该项研究得到国家自然科学基金（22072030、22272029、22376062）、上海市科委（22520711100、22ZR1415700、23ZR1406900）、国家重点研发计划（2022YFA1505200）等项目的大力支持。

铜基催化剂因其独特的中间体（如*CO）吸附能力成为电催化CO₂还原生成多碳产物的研究热点，但单金属铜催化剂的选择性受限于反应路径的标度关系，难以实现对多碳产物的精准调控。近年来，研究者通过引入第二种金属（如银）形成双金属体系，利用界面电子密度调控和晶格应变等协同效应，显著提升了C_₂+产物选择性。然而，双金属界面在电解过程中会发生动态重构，其如何影响反应路径选择仍不清楚，限制了催化剂的理性设计。

研究人员通过设计银-铜双相异质结构催化剂，揭示了中间体*CO调控界面动态重构对反应选择性的决定性作用。研究发现，在高浓度*CO作用下，铜原子向银表面迁移，形成丰富的银-铜界面，这种动态重构改变了界面的氧亲和性，显著影响反应路径。铜富集界面有利于乙烯生成，而银比例增加则促进醇类的形成。通过结合密度泛函理论（DFT）计算和多种表征技术，研究明确了*CO浓度驱动界面重构的机制，并提出双金属催化剂设计的新策略。该研究建立了双金属模型系统中动态结构重构的经验证明，并为理解CO₂R电催化中的结构-功能相关性提供了一个范例。

图1. Ag-Cu双相异质结构的可控组装

图2. 电化学CO₂R产物定量

图3. Ag-Cu双相界面的动态重构

图4.重组导向的C₂₊产品差异