“近思讲坛”第四十一讲:马丁院士作“电子结构决定金属-载体强相互作用”报告

       91日上午,“近思讲坛”第四十一讲在江湾校区化学楼周林林报告厅顺利举行。北京大学马丁院士应邀作题为“电子结构决定金属-载体强相互作用”的学术报告。报告会由化学系主任周鸣飞教授主持。

马丁院士在报告中介绍了其团队在CO2加氢反应中Ru/TiO2催化剂上金属-载体强相互作用(SMSI效应)的新发现与新认识。以往SMSI效应研究通常认为,负载型催化剂催化性能的变化,主要源于载体氧化物层对活性金属颗粒包覆程度的几何结构差异。本次报告重点提出,在该体系中,金属颗粒与氧化物层之间的电子结构相互作用可能起到更为关键的作用。

研究发现,Ru/TiO2催化剂在CO2加氢反应中表现出明显的选择性随运行时间翻转的现象:反应初期产物以CO为主,随后逐渐转为以CH4为主。原位高分辨透射电镜和脉冲程序升温表面反应等表征结果显示,反应过程中TiO2薄层对Ru颗粒的覆盖度几乎保持不变,不同于传统SMSI过程中常见的氧化物包覆层“退台”的现象。通过进一步开展原位电子能量损失谱(EELS)、多种光谱学表征以及稳态同位素瞬态动力学分析(SSITKA)证实,反应条件下氧化钛薄层发生了明显的氧化还原过程,并通过电子耦合作用改变了Ru颗粒表面的电子结构。Ru/TiO2催化剂的Ru表面在金属态Ru0与负价态Ruδ-间发生转换,进而调控了催化剂对CO的吸附行为,导致反应路径和产物选择性发生变化。这一结果表明,在Ru暴露程度和TiO2覆盖度基本不变的情况下,选择性翻转现象主要源于金属位点与氧化物层之间的动态电子相互作用,这为理解SMSI效应如何调控催化性能提供了新的视角。报告中,马丁院士还简短介绍了其团队近期在催化反应中新发现的化学振荡效应。

上述报告内容引发了在场师生的广泛思考和热烈讨论。

“近思讲坛”于2016年化学系建系九十周年之际设立,旨在邀请化学研究领域的顶级科学家,分享自己对于科研工作的思考、认识和体会,奉献卓越智慧,帮助化学系师生拓展科研视野,提升科研水平。化学系包信和院士代表“近思讲坛”组委会向马丁院士颁发了“吴征铠化学奖”,以表彰马丁院士在化学科研领域做出的卓越贡献。吴征铠化学奖由化学系89级校友、雅本化学董事长蔡彤先生捐赠支持。